王麗花¹, 張曉健¹, 齊宇² , 商文新²
(1. 清華大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系，北京，100084）
(2. 成都自來水公司, 成都, 610071)

　　摘要: 本文以成都市第六水廠為測(cè)試對(duì)象，研究了常規(guī)水處理工藝過程對(duì)消毒副產(chǎn)物及其前體物的去除特性，消毒副產(chǎn)物在管網(wǎng)中的變化規(guī)律,并且提出了控制飲用水中消毒副產(chǎn)物的幾點(diǎn)對(duì)策。研究結(jié)果表明：1）成都市自來水中消毒副產(chǎn)物的主要危害來源于鹵乙酸；2）常規(guī)水處理對(duì)三鹵甲烷前體物（THMsFP）和鹵乙酸前體物（HAAsFP）具有很好的去除效果，去除率在50%左右，但對(duì)鹵乙酸和三鹵甲烷卻無去除作用；3）預(yù)氯化產(chǎn)生的THMs、HAAs分別占自來水中THMs、HAAs最高濃度的22%和50%；4）成都自來水由于水中三氯甲烷、鹵乙酸在水廠至市區(qū)的輸水管中繼續(xù)生成，因此應(yīng)該以市區(qū)管網(wǎng)入口處（而不是出廠水）的三氯甲烷、鹵乙酸濃度作為整個(gè)管網(wǎng)的控制指標(biāo)。
　　關(guān)鍵詞：常規(guī)工藝 消毒副產(chǎn)物 消毒副產(chǎn)物前體物 管網(wǎng)

　　飲用水消毒副產(chǎn)物主要包括三鹵甲烷、鹵乙酸、鹵代酚、鹵代醛、鹵代酮、鹵乙腈、鹵代硝基甲烷等，其中主要是揮發(fā)性的三鹵甲烷和非揮發(fā)性的鹵乙酸。鹵乙酸的致癌風(fēng)險(xiǎn)是三鹵甲烷的50～100倍。世界各國都對(duì)消毒副產(chǎn)物提出了不同的要求^[1，2]。最近，如何減少和控制飲用水中消毒副產(chǎn)物的含量，成為國際給水界關(guān)注的熱點(diǎn)。飲用水中三鹵甲烷和鹵乙酸絕大部分由氯與水中天然有機(jī)物反應(yīng)生成，預(yù)氯化和后氯化分別產(chǎn)生一部分消毒副產(chǎn)物。但是，后氯化產(chǎn)生的消毒副產(chǎn)物不再經(jīng)過任何工藝處理直接進(jìn)入管網(wǎng)。這樣一來，減少消毒副產(chǎn)物的手段主要包括消毒副產(chǎn)物前體物的去除和預(yù)氯化產(chǎn)生的消毒副產(chǎn)物的去除。目前國內(nèi)大多數(shù)水廠仍采用常規(guī)處理工藝。因此，本文以國內(nèi)西南地區(qū)具有代表性的成都市自來水公司第六水廠作為研究對(duì)象，分析常規(guī)處理工藝對(duì)消毒副產(chǎn)物及其前體物的去除能力，消毒副產(chǎn)物在管網(wǎng)中的遷移規(guī)律，尋求降低消毒副產(chǎn)物及其前體物的控制對(duì)策，為生產(chǎn)控制提供理論依據(jù)。

1 研究方法

1.1 成都第六水廠的工藝說明
　　成都第六水廠座落于成都郫縣三道堰境內(nèi)，取水頭部距離水廠2公里，原水取自徐堰河和柏條河。兩條河一用一備，其中主要以徐堰河為主。處理工藝為常規(guī)工藝，預(yù)氯化的加氯點(diǎn)與混凝劑的投加點(diǎn)相同。水廠距離成都市區(qū)27公里，通過輸水管輸送到市區(qū)管網(wǎng)。六廠的日設(shè)計(jì)供水能力為60萬立方米/天，分為一、二、三期，每期的日設(shè)計(jì)供水能力為20萬立方米/天。
1.2 取樣點(diǎn)、采樣時(shí)間、采樣方式、分析項(xiàng)目的確定
　　每次取樣按工藝流程（一期和三期），取樣點(diǎn)為：水源水、沉淀池出水、濾后水、出廠水、管網(wǎng)轉(zhuǎn)輸點(diǎn)（郫縣管網(wǎng)、朗家）、管網(wǎng)入口（路政處）、管網(wǎng)末梢（東二巷），管網(wǎng)取樣點(diǎn)的示意圖見圖2-2。采樣時(shí)間同為了研究不同季節(jié)水源水水質(zhì)和水溫對(duì)飲用水中消毒副產(chǎn)物的影響，從1999年10月至2000年10月共取樣8次，每季取樣2次。春季采樣時(shí)間為2000年4月17日和2000年4月23日，夏季采樣時(shí)間為2000年9月1日和2000年9月28日，秋季采樣時(shí)間分別為1999年10月17日和2000年10月23日，冬季采樣時(shí)間為2000年3月1日和2000年3月24日。

　　主要測(cè)試項(xiàng)目及方法:
　　1）TOC：使用島津TOC－5000測(cè)定儀
　　2）三氯甲烷：毛細(xì)管頂空進(jìn)樣氣相色譜法
　　3）鹵乙酸的測(cè)定方法：微量萃取衍生化毛細(xì)管氣相色譜法
　　4）水樣其他理化指標(biāo)和細(xì)菌指標(biāo)測(cè)試
　　其他的常規(guī)分析項(xiàng)目主要包括水溫、溶解氧、濁度、色度、氨氮、pH、硝酸鹽、亞硝酸鹽、余氯、堿度、硬度、高錳酸鉀指數(shù)、BOD5、細(xì)菌總數(shù)、大腸桿菌、TOC等。

2 結(jié)果與討論

2.1 成都自來水中消毒副產(chǎn)物的主要危害
　　將成都自來水中三氯甲烷的多年數(shù)據(jù)和本研究測(cè)試的鹵乙酸數(shù)據(jù)以及標(biāo)準(zhǔn)匯總于表1。
　　成都自來水中消毒副產(chǎn)物中鹵乙酸平均濃度為12.2mg/L，三氯甲烷平均濃度為11.4 mg/L?？梢姡啥甲詠硭宣u乙酸濃度略高于三氯甲烷濃度。鹵乙酸的單位致癌風(fēng)險(xiǎn)是三鹵甲烷的50～100倍，通過致癌風(fēng)險(xiǎn)的百分比計(jì)算得到三氯己烷和鹵乙酸各自的致癌風(fēng)險(xiǎn)百分比，如圖2。由圖可知，鹵乙酸的致癌風(fēng)險(xiǎn)占消毒副產(chǎn)物總致癌風(fēng)險(xiǎn)的98.9%，可見，成都市自來水中消毒副產(chǎn)物的主要危害來源于鹵乙酸。

表1 國內(nèi)外消毒副產(chǎn)物范圍（單位：mg/L） 消毒副產(chǎn)物 成都 北京 國內(nèi)標(biāo)準(zhǔn) 美國EPA標(biāo)準(zhǔn) 三氯甲烷 2～20
（平均值：11.4） 30～40 60 80（三鹵甲烷） 鹵乙酸 3～23
（平均值：12.2） 10～20 DCAA：50
TCAA：100 60

　　由圖3可知，成都市管網(wǎng)水中三氯甲烷和鹵乙酸的相關(guān)性不好（R2＝0.6）。Singer P.C. 等在1991年6月到1992年2月對(duì)北卡萊羅納州的八個(gè)水廠工藝水和管網(wǎng)水進(jìn)行消毒副產(chǎn)物的調(diào)查，Singer 認(rèn)為可以用三鹵甲烷作為消毒副產(chǎn)物的替代參數(shù)。但是，張曉健教授對(duì)北京自來水、美國猶他州35個(gè)水廠消毒副產(chǎn)物數(shù)據(jù)、加拿大三個(gè)水廠數(shù)據(jù)進(jìn)行處理，得出鹵乙酸和三鹵甲烷的相關(guān)性不好（R2<0.4887）[3]。分析認(rèn)為主要原因是水中有機(jī)物的來源不同，三鹵甲烷前體物和鹵乙酸前體物的種類和數(shù)量不同，因此，不同地方三鹵甲烷和鹵乙酸的比例也不相同。不能籠統(tǒng)的用三氯甲烷作為鹵乙酸的替代參數(shù)，將三氯甲烷濃度作為評(píng)估消毒副產(chǎn)物的唯一指標(biāo)。
　　通過以上分析可以知道，成都自來水中消毒副產(chǎn)物的主要危害來自鹵乙酸，因此，在今后的處理工藝和消毒過程中，應(yīng)優(yōu)先考慮降低鹵乙酸及其前體物濃度，而不是三氯甲烷濃度。對(duì)于其他有條件的地方，也應(yīng)盡可能將鹵乙酸的測(cè)試列入常規(guī)測(cè)試項(xiàng)目，以便更加全面的控制飲用水的水質(zhì)狀況。
2.2 水處理工藝對(duì)消毒副產(chǎn)物及其前體物的去除特性研究
2.2.1 常規(guī)處理工藝對(duì)消毒副產(chǎn)物的去除特性研究
　　從圖4至圖6可以看出，原水加氯后，三氯甲烷和鹵乙酸幾乎呈直線增長(zhǎng)，說明混凝、沉淀、過濾對(duì)三氯甲烷和鹵乙酸無去除效果。這一點(diǎn)與普遍的研究結(jié)論不同。國內(nèi)外的研究認(rèn)為常規(guī)處理工藝對(duì)消毒副產(chǎn)物的去除效果較差，一般在10％左右。分析出現(xiàn)這種反常的直線上升的主要原因如下：第一，六廠源水取自徐堰河水，就地取水，預(yù)氯化與混凝劑投加同時(shí)進(jìn)行，氯與有機(jī)物在混凝沉淀池、濾池中繼續(xù)反應(yīng)，使得三氯甲烷和鹵乙酸明顯升高，第二，從已有的研究結(jié)果可知，常規(guī)工藝對(duì)消毒副產(chǎn)物的去除能力較低。綜合以上兩點(diǎn)，消毒副產(chǎn)物的生成量遠(yuǎn)大于常規(guī)工藝對(duì)它們的去除量，因此，在工藝中表現(xiàn)為直線上升。
2.2.2常規(guī)處理工藝對(duì)消毒副產(chǎn)物前體物的去除特性
　　從表2可以看出：常規(guī)工藝對(duì)消毒副產(chǎn)物前體物具有一定的去除效果?；炷恋韺?duì)二氯乙酸前體物的去除效率在15％～35％之間，平均去除率為28％；對(duì)三氯乙酸前體物的去除率在18％～43％，平均去除率為31.3％；對(duì)三氯甲烷前體物具有一定的去除效果，去除率在32.3%～44.5%。過濾對(duì)二氯乙酸前體物的去除效率在13％～22％之間，平均去除率為18.8％；對(duì)三氯乙酸前體物的去除率在5％～26％，平均去除率為17.3％；對(duì)三氯甲烷前體物的去除率在13.3%～18%。
　　從整體上看，對(duì)于成都第六水廠，常規(guī)工藝對(duì)消毒副產(chǎn)物前體物的去除率大約在50％左右。

表2 常規(guī)處理工藝對(duì)消毒副產(chǎn)物前體物的去除率 春 夏 秋 冬 平均值 DCAAFP 沉淀 26 35 36 15 28 過濾 13 18 22 15 18.8 總?cè)コ? 39 53 58 30 46.8 TCAAFP 沉淀 43 33 30 18 31.3 過濾 17 19 5 26 17.3 總?cè)コ? 60 52 35 44 48.5 THMFP 沉淀 44 - - 32 38 過濾 13 - - 18 15.5 總?cè)コ? 57 50 53.5

表3 原水堿度與TOC去除率的關(guān)系 TOC(mg/L) 原水堿度(mg/L) 0-60 60-120 >120 2.0-4.0 40 30 20 4.0-8.0 45 35 25 >8.0 50 40 30

　　本研究中成都市第六水廠水原水堿度在90-110之間，屬于堿度較高的水體。從表2中的數(shù)據(jù)看出，除了冬季以外，其他三個(gè)季節(jié)，混凝沉淀對(duì)DCAAFP和TCAAFP的去除率均大于30％。根據(jù)美國EPA在D/DBP條例的第一實(shí)施階段對(duì)TOC和不同堿度原水的TOC去除率要求（見表3），說明成都第六水廠的混凝沉淀達(dá)到了強(qiáng)化混凝對(duì)有機(jī)物的去除效果。從pH、工藝參數(shù)和混凝劑的種類和投加量方面來分析，第六水廠的混凝劑為堿式氯化鋁，助凝劑為聚丙烯酰胺，這兩者結(jié)合具有一定的協(xié)同效應(yīng)，對(duì)有機(jī)物的去除效果較好，而且對(duì)pH的范圍要求較寬，在5-9之間。第六水廠原水pH在7.9-8.2之間，滿足這一范圍。因此，前體物的去除率高的主要的原因是混凝劑的種類和投加方式的影響。
2.2.3 預(yù)氯化對(duì)消毒副產(chǎn)物的影響
　　預(yù)氯化的主要目的是降低水的色和味、抑制藻類和細(xì)菌的繁殖，益加強(qiáng)對(duì)后續(xù)工藝的保護(hù)作用，是國內(nèi)外水處理廠常用的預(yù)氧化手段。成都自來水公司第六水廠的一、二期工藝也采取了預(yù)氯化，三期工藝改為氯胺消毒，取消了預(yù)氯化（從2000.3起）。從表4可以看出：預(yù)氯化產(chǎn)生的二氯乙酸大約為管網(wǎng)水中最高值的42.1～55.9％，平均值為48.2％；預(yù)氯化產(chǎn)生的三氯乙酸大約為最高值的26.4～42％，平均值為33.4％；預(yù)氯化產(chǎn)生的三氯甲烷大約為最高值的8.1～39.3％，平均值為22.5％?？梢?，預(yù)氯化生成的鹵乙酸幾乎占整個(gè)氯化消毒生成的鹵乙酸的一半；預(yù)氯化產(chǎn)生的三氯甲烷占整個(gè)氯化消毒生成的三氯甲烷的22％?？梢?，即使原水中不含消毒副產(chǎn)物，預(yù)氯化后將產(chǎn)生較多的副產(chǎn)物，而且這些副產(chǎn)物在常規(guī)處理工藝中無法去除，將對(duì)水質(zhì)產(chǎn)生不利影響。

表4 預(yù)氯化產(chǎn)生的消毒副產(chǎn)物占管網(wǎng)水中最大消毒副產(chǎn)物濃度的百分比（％） 消毒副產(chǎn)物 春 夏 秋 冬 平均值 DCAA 50.6 42.1 44.2 55.9 48.2 TCAA 33.7 31.5 26.4 42 33.4 HAAs 44.2 37.8 37.0 54.3 43.3 TCM 16.1 26.7 8.1 39.3 22.5

　　綜合以上分析，盡管預(yù)氯化用于防止細(xì)菌和藻類微生物在輸水管道中的生長(zhǎng)繁殖必不可少，但其對(duì)水質(zhì)安全性的不利影響和對(duì)水質(zhì)生物穩(wěn)定性的不利影響應(yīng)引起高度關(guān)注。因此，應(yīng)加強(qiáng)對(duì)預(yù)氯化工藝的研究，在滿足控制微生物生長(zhǎng)的前提下，可以盡量減少預(yù)氯化的投氯量或取消預(yù)氯化。例如，冬季水溫低時(shí)，可以不投加消毒劑。夏季溫度高時(shí)，若需要滅藻或清潔濾池，可采用間歇大劑量投氯，以替代經(jīng)常性預(yù)氯化。
2.3 消毒副產(chǎn)物在給水管網(wǎng)中的生成和降解特性研究
2.3.1 鹵乙酸在給水管網(wǎng)中的變化規(guī)律
　　鹵乙酸在成都市管網(wǎng)中的變化如圖4和圖5所示。由圖可知：成都市管網(wǎng)水中鹵乙酸濃度在2～23mg/L；季節(jié)變化對(duì)HAAs影響較大。冬季水溫較低而且原水中有機(jī)物濃度較低，管網(wǎng)水中鹵乙酸濃度基本在2～7mg/L之間；春秋季溫度相對(duì)冬季有所升高，管網(wǎng)水中鹵乙酸濃度約在10～15mg/L；夏季溫度較高，有機(jī)物濃度也高，管網(wǎng)水中鹵乙酸濃度約在15～23mg/L?？梢?，溫度和原水有機(jī)物的變化是鹵乙酸形成的主要影響因素。

　　　

　　由圖4可知，DCAA由出廠后，隨著管線距離的增加濃度增加，在管網(wǎng)轉(zhuǎn)輸點(diǎn)（郫縣）達(dá)到最高值；在市區(qū)管網(wǎng)中DCAA呈現(xiàn)不變或緩慢下降的趨勢(shì)。但不同季節(jié)，DCAA在管網(wǎng)中的變化情況也有所不同。出廠后到轉(zhuǎn)輸點(diǎn)，二氯乙酸在夏季增加得速度比春、秋季快，冬季最慢。從轉(zhuǎn)輸點(diǎn)開始情況卻截然相反，夏季下降得比春、秋季快，冬季基本保持不變。主要原因如下：第一，夏季水溫高達(dá)20℃，而且夏季后加氯的加氯量都比其他季節(jié)高，這樣二氯乙酸前體物與余氯的反應(yīng)速度加快。第二，夏季溫度較高，管網(wǎng)中細(xì)菌活性較高，同時(shí)，隨著管線距離的增加，余氯逐漸減少，對(duì)細(xì)菌的抑制作用減弱，這樣管網(wǎng)中細(xì)菌對(duì)DCAA的降解能力增強(qiáng)，DCAA在管網(wǎng)末梢處有所降低。這一點(diǎn)與國內(nèi)外的研究結(jié)論相一致。
　　TCAA在管網(wǎng)中的變化如圖5所示。與DCAA相似，后氯化后，隨著管線距離的增加，三氯乙酸濃度增加。與DCAA情況不同的之處在于，三氯乙酸在管網(wǎng)入口處（路政處）達(dá)到最大，隨著管線的延長(zhǎng)，三氯乙酸濃度保持不變或有所降低，但幅度較小。而且可以知道，季節(jié)變化對(duì)三氯乙酸的降解影響較小。根據(jù)已有的研究結(jié)論，可以推斷，三氯乙酸可能是化學(xué)降解。
　　由以上分析可知，成都市管網(wǎng)中二氯乙酸和三氯乙酸的峰值并不是在離開清水池進(jìn)入輸水管道處，而是分別在距離水廠5公里的轉(zhuǎn)輸點(diǎn)（DCAA）和距離水廠27公里的管網(wǎng)入口處（TCAA），濃度與出廠水比較增長(zhǎng)約一倍。這一結(jié)論與國內(nèi)外的文獻(xiàn)報(bào)道的結(jié)論有所不同。這與成都市的水廠和管網(wǎng)的分布有關(guān)。成都市第六水廠位于成都的西北方向，距離成都市區(qū)大約27公里，為此設(shè)計(jì)的清水池停留時(shí)間較短。氯和鹵乙酸前體物在清水池沒有完全反應(yīng)，在離開水廠后隨著管線距離的增加，氯與有機(jī)物繼續(xù)反應(yīng)生成鹵乙酸。
　　綜合本小節(jié)的分析結(jié)果可知：1）鹵乙酸在管網(wǎng)中的變化比較復(fù)雜，主要影響因素包括：水溫、余氯、清水池停留時(shí)間、用戶用水量及原水中有機(jī)物的濃度。2）二氯乙酸和三氯乙酸的生成速率比三氯乙酸快；3）二氯乙酸和三氯乙酸的降解機(jī)理不同，DCAA可能是生物降解，TCAA可能是化學(xué)降解，但還沒有明確定論，有待今后進(jìn)一步研究。
2.3.2 三氯甲烷在給水管網(wǎng)中的變化

　　三氯甲烷在成都市給水管網(wǎng)中的變化如圖6所示。
　　從出廠水到管網(wǎng)轉(zhuǎn)輸點(diǎn)三氯甲烷增加較快；從管網(wǎng)轉(zhuǎn)輸點(diǎn)到末梢，三氯甲烷的增加趨勢(shì)較緩慢。這主要是因?yàn)閺某鰪S到管網(wǎng)轉(zhuǎn)輸點(diǎn)（郫縣），一部分在清水池中未能反應(yīng)的三氯甲烷前體物和余氯繼續(xù)反應(yīng)生成三氯甲烷，到管網(wǎng)轉(zhuǎn)輸點(diǎn)，反應(yīng)基本上完成，從管網(wǎng)轉(zhuǎn)輸點(diǎn)到管網(wǎng)末梢，余氯和三氯甲烷前體物濃度都有所降低，因此增加較緩慢；而且三氯甲烷屬于生物難降解有機(jī)物，所以三氯甲烷在管網(wǎng)中呈現(xiàn)先上升后不變的趨勢(shì)。由此也說明三氯甲烷在管網(wǎng)中的變化主要受余氯和水溫的影響。
　　國內(nèi)城市管網(wǎng)都比較大，普遍采用出廠水中水質(zhì)指標(biāo)來衡量整個(gè)管網(wǎng)水質(zhì)。但在本研究中發(fā)現(xiàn)，管網(wǎng)中二氯乙酸和三氯乙酸的峰值出現(xiàn)分別在管網(wǎng)轉(zhuǎn)輸點(diǎn)和管網(wǎng)入口處，三氯甲烷的峰值在管網(wǎng)末梢。因此，對(duì)于成都自來水不能用出廠水中消毒副產(chǎn)物的濃度作為控制指標(biāo)，而應(yīng)以市區(qū)管網(wǎng)入口（路政處）的消毒副產(chǎn)物的濃度作為整個(gè)管網(wǎng)的控制指標(biāo)。這一點(diǎn)對(duì)于那些水廠遠(yuǎn)離市區(qū)的管網(wǎng)系統(tǒng)具有一定的借鑒價(jià)值。

3 結(jié)論

　　本文主要研究了常規(guī)處理工藝對(duì)消毒副產(chǎn)物及其前體物的去除能力，消毒副產(chǎn)物在管網(wǎng)中的變化規(guī)律。通過以上研究，得出下面幾點(diǎn)主要列結(jié)論：
　　1. 成都市自來水中消毒副產(chǎn)物的主要危害來源于鹵乙酸，占消毒副產(chǎn)物總致癌風(fēng)險(xiǎn)的98.9%。因此，在今后的處理工藝和消毒過程中，應(yīng)優(yōu)先考慮降低鹵乙酸濃度，而不是三氯甲烷濃度。
　　2. 國內(nèi)城市管網(wǎng)都比較大，普遍采用出廠水中水質(zhì)指標(biāo)來衡量整個(gè)管網(wǎng)水質(zhì)。但在本研究中發(fā)現(xiàn)，管網(wǎng)消毒副產(chǎn)物從出廠到管網(wǎng)轉(zhuǎn)輸點(diǎn)成倍增長(zhǎng)，從管網(wǎng)入口到管網(wǎng)末梢，變化幅度很小。因此，對(duì)于成都自來水不能用出廠水中三氯甲烷、鹵乙酸的濃度表征管網(wǎng)中DBPs的情況，而應(yīng)該以市區(qū)管網(wǎng)入口處三氯甲烷、鹵乙酸的濃度作為整個(gè)管網(wǎng)的控制指標(biāo)。這一點(diǎn)對(duì)于那些水廠遠(yuǎn)離市區(qū)的管網(wǎng)系統(tǒng)具有一定的借鑒價(jià)值。
　　3. 混凝、沉淀對(duì)消毒副產(chǎn)物前體物具有一定的去除效果，去除率在30%左右，濾池對(duì)三氯甲烷前體物的去除率大約在15-18%。常規(guī)工藝對(duì)消毒副產(chǎn)物前體物具有一定的去除效果。
　　4. 預(yù)氯化生成的鹵乙酸幾乎占整個(gè)氯化消毒生成的鹵乙酸的一半；預(yù)氯化產(chǎn)生的三氯甲烷占整個(gè)氯化消毒生成的三氯甲烷的22％左右。這些副產(chǎn)物在常規(guī)處理工藝中無法去除，將對(duì)水質(zhì)產(chǎn)生不利影響。應(yīng)在滿足控制微生物生長(zhǎng)的前提下，可以盡量減少預(yù)氯化的投氯量或取消預(yù)氯化。

參考文獻(xiàn)
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