目前，我國城市污水處理普遍采用活性污泥法、氧化溝法、間歇性活性污泥法等。我國處理污水造價(jià)在1000 元/t以上，運(yùn)行費(fèi)用在0.3～1.2 元/t 之間，而我國2050 年以前要投入建設(shè)的污水處理廠還需投資1000億元左右，再加上管網(wǎng)費(fèi)用需投資2000 億元，那么年運(yùn)營費(fèi)用近100億元^[1]。由于高昂的投資和運(yùn)行費(fèi)用，使得各種二級(jí)、三級(jí)處理技術(shù)難以大面積推廣。事實(shí)也說明，單純依靠傳統(tǒng)的人工處理方法在我國當(dāng)前的情況下尚難以從根本上解決水污染的問題，只能延緩其發(fā)展趨勢。20 世紀(jì)70 年代以來，人工濕地處理技術(shù)的提出和發(fā)展，為綜合解決上述問題提供了一種新的選擇。人工濕地作為一種新型生態(tài)污水處理技術(shù)，具有投資和運(yùn)行費(fèi)用低（僅為傳統(tǒng)二級(jí)污水廠的1/10 至1/2）、抗沖擊負(fù)荷、處理效果穩(wěn)定、出水水質(zhì)好，蘆葦可以利用（作為造紙?jiān)希┑戎T多優(yōu)點(diǎn)。因此人工濕地技術(shù)不失為我國經(jīng)濟(jì)尚欠發(fā)達(dá)、地理?xiàng)l件相對(duì)寬裕的廣大中小城鎮(zhèn)、居民小區(qū)污水處理的優(yōu)選方案。從近年來國內(nèi)外的研究進(jìn)展，特別是國內(nèi)如火如荼的開發(fā)應(yīng)用，以及包括去污機(jī)理、動(dòng)力學(xué)模型等理論的進(jìn)一步成熟，人工濕地作為一種經(jīng)濟(jì)有效的污水處理手段，必將成為我國污水處理的重要工藝而得到廣泛應(yīng)用^[2]。
1 表面流人工濕地在污染控制中的應(yīng)用
　　表面流人工濕地通常是利用天然沼澤、廢棄河道等洼地改造而成的，其底部有由粘土層或其它防滲材料構(gòu)成的不透水層，以防止有害物質(zhì)對(duì)地下水造成的潛在危害，填以滲透性良好的土壤（10^-6～10^-7 m/s），生長著各種挺水、潛水植物，污水以比較緩慢的流速和較淺的水深流過土壤表面，經(jīng)過表面流人工濕地系統(tǒng)中各種生物、物理、化學(xué)作用，從而得到凈化。目前，表面流人工濕地已經(jīng)廣泛地應(yīng)用于處理生活、養(yǎng)殖污水^[3]，蓄積和凈化暴雨徑流^[4]，利用人工濕地控制面源污染^[5]，恢復(fù)和重建河流、湖泊濕地^[6]，在線凈化受污河、湖水^[7]等各個(gè)方面。特別是表面流人工濕地在外觀形式和功能結(jié)構(gòu)上都十分類似于天然濕地系統(tǒng)，污水中的營養(yǎng)元素可以促進(jìn)植物生長，有機(jī)污染物可以通過微生物的分解利用后，通過食物鏈的傳遞為各種動(dòng)物提供食物，從而使其成為一個(gè)經(jīng)過人工強(qiáng)化的、生物多樣性極其豐富的自然生態(tài)系
統(tǒng)，可以為遷徙過冬的鳥類和各種濕地生物提供充足的食物和生活空間^[8]。因此，對(duì)表面流人工濕地系統(tǒng)的研究、開發(fā)和應(yīng)用，既可以為綜合解決傳統(tǒng)二級(jí)處理脫氮除磷效率不高，三級(jí)處理投資運(yùn)行費(fèi)用昂貴提供一種新的選擇，又可以為保護(hù)、利用、恢復(fù)目前日漸萎縮和退化的自然濕地面積提供一個(gè)全新的解決方式^[9]。
2 表面流人工濕地中氮的去除機(jī)理
　　含氮化合物在表面流人工濕地中的循環(huán)變化過程如圖1所示。

　　表面流人工濕地中含氮化合物主要包括顆粒有機(jī)氮（particulate organic nitrogen）、溶解有機(jī)氮（dissolved organic nitrogen）、氨態(tài)氮（NH₄⁺-N、NH₃-N）和硝態(tài)氮（NO₂^--N、NO₃^--N）。一般進(jìn)入表面流人工濕地的城市污水中的總氮約有50%的質(zhì)量分?jǐn)?shù)是有機(jī)氮，余下的主要是有機(jī)氮在下水道中被微生物降解后的產(chǎn)物NH₄⁺-N^[10]。同時(shí)各種植物的枯萎，藻類、細(xì)菌、附著微生物等的死亡，也是表面流人工濕地中PON 的又一重要來源。這些PON 在進(jìn)入表面流人工濕地以后會(huì)最終沉淀于水層底部，被腐殖層和土壤中的微生物通過氨化作用（ammonification）降解成為氨態(tài)氮又返回水體之中，少量難降解PON 逐漸穩(wěn)定、沉積成為新的濕地土壤。
　　有機(jī)氮轉(zhuǎn)化成氨態(tài)氮的過程是由溫度和pH 控制的，有研究表明城市污水中的有機(jī)氮在11～14 ℃條件下，經(jīng)過19 h 就會(huì)全部轉(zhuǎn)化成氨態(tài)氮^[11]。
　　在水中，氨態(tài)氮的兩種存在形式（NH₃和NH₄⁺）之間的平衡轉(zhuǎn)化主要是受溫度和pH 的影響。例如，在25℃、 pH=7 的條件下，NH₃的質(zhì)量分?jǐn)?shù)只占0.6%，因此NH₄⁺-N
是表面流人工濕地中氨態(tài)氮主要的存在形式。在無植物覆蓋和遮擋的開闊水面中，藻類的大量繁殖可以導(dǎo)致pH 上升，從而使氨態(tài)氮的平衡向NH₃轉(zhuǎn)移，加速氨態(tài)氮向大氣的揮發(fā)，在經(jīng)過優(yōu)化設(shè)計(jì)的塘系統(tǒng)中這一過程對(duì)總氮去除效率的貢獻(xiàn)最高可達(dá)50%以上，但是由于表面流人工濕地設(shè)計(jì)和構(gòu)造的出發(fā)點(diǎn)不同，一般這一過程的作用并不顯著^[12]。因此，水中的NH₄⁺-N主要通過在好氧環(huán)境中被微生物通過硝化作用（nitrification）轉(zhuǎn)化成硝態(tài)氮而去除，每轉(zhuǎn)化1g NH₄⁺-N 成NO₃^--N，需要消耗4.3 g O2 和7.14g堿（以CaCO₃ 計(jì)）^[10]。
　　因此，在進(jìn)行FWS 系統(tǒng)溶解氧平衡計(jì)算時(shí)應(yīng)注意將硝化耗氧量（NOD）計(jì)入。由于NO₂^--N和NO₃^--N不能被土壤以離子交換、吸附等方式結(jié)合，因而主要存在于表覆水（surface water or overlying water）和土壤間隙水（sediment pore water）中，被植物和好氧微生物吸收利用去除，或被反硝化還原成氣態(tài)氮（N₂、N₂O）而進(jìn)入大氣。微生物和藻類的吸收和利用速率未見報(bào)道，但它們的殘?bào)w在死亡后很快就被分解，生長所吸收利用的N 幾乎全部返回水體，因此這一過程對(duì)脫氮效果影響不大。蘆葦和香蒲對(duì)NO₃^--N的吸收速率分別約為N 0.5 g/(m²·a)和3.3 g/(m²·a)^[13]。Bachand 等的研究表明，雖然植物本身所吸收的氮質(zhì)量不足TN 去除量的10%，但不同的植物對(duì)FWS 脫氮效果的影響很大，這一方面說明反硝化作用才是氮去除的主要過程，同時(shí)也間接地證明了腐敗的植物殘?bào)w為在腐殖層和濕地土壤中發(fā)生的反硝化提供了重要的有機(jī)物來源。
　　反硝化（denitrifacation）是細(xì)菌在厭氧或缺氧環(huán)境中分解利用有機(jī)物產(chǎn)能時(shí)，將NO₂^--N和NO₃^--N代替O₂作為電子受體，最終生成氣態(tài)氮（N₂、N₂O）的一種生物化學(xué)反應(yīng)，每反硝化1 g NO₃^--N成N₂，需要消耗相當(dāng)于2.86g BOD的有機(jī)物并產(chǎn)生3.0 g 堿（以CaCO₃ 計(jì)）^[14]，可能發(fā)生反硝化的最小碳氮質(zhì)量比為1。這一過程一般發(fā)生在出在缺氧或厭氧條件下的腐殖層和濕地土壤中，由于腐敗的植物殘?bào)w是濕地土壤中有機(jī)質(zhì)的主要來源^[15]，因此，微生物反硝化時(shí)所利用的主要碳源是植物殘?bào)w腐敗時(shí)所釋放出來的有機(jī)物，而不是隨污水進(jìn)入FWS 中的有機(jī)物質(zhì)。反硝化所需的w(C)/w(N_deni)根據(jù)有機(jī)物降解難易程度的不同而介于（3∶1）～（70∶1），植物殘?bào)w可降解的難易程度又與其w(C)/w(N)和纖維含量有關(guān)。例如，一般潛水植物和漂浮植物死亡后，60d 內(nèi)會(huì)損失掉70%~80%的生物量^[16]，而纖維含量較多的香蒲則需要1a 的時(shí)間才能損失掉同樣數(shù)量的生物量^[17]。
　　由上述硝化/反硝化過程的發(fā)生機(jī)制可知，雖然潛流型人工濕地系統(tǒng)在處理硝態(tài)氮含量高、氨態(tài)氮基本去除的二級(jí)出水或暴雨徑流時(shí)，反硝化脫氮效果比較理想，但是由于潛流型人工濕地系統(tǒng)始終處在一個(gè)缺氧和厭氧環(huán)境下，且系統(tǒng)中碳源的分布并不與反硝化作用活躍的區(qū)域同步，所以當(dāng)處理只經(jīng)過簡單沉淀或一級(jí)處理的生活污水時(shí)，表面流人工濕地系統(tǒng)的優(yōu)勢往往更容易得到體現(xiàn)^[18]。
　　生物固氮作用可以同時(shí)在好氧和厭氧環(huán)境中，通過生活在水、腐殖層和土壤中細(xì)菌、藍(lán)藻等各種微生物完成。這一過程是天然濕地中氮的主要來源，但在接收和處理污水的表面流人工濕地系統(tǒng)中這一過程并不顯著^[19]。
　　氮在表面流人工濕地中的去除過程主要有揮發(fā)、土壤吸附和離子交換、植物吸收、硝化反硝化。前兩個(gè)過程的去除作用并不顯著。而植物吸收的去除只占總質(zhì)量的10%左右，且必須通過收獲才能離開表面流人工濕地系統(tǒng)。這種管理方式費(fèi)用較高，一旦植物被收獲，則在腐殖層和土壤中依賴植物殘?bào)w分解提供有機(jī)物而進(jìn)行的反硝化作用會(huì)受直接影響，從而影響反硝化脫氮的效果。因此設(shè)計(jì)的時(shí)候必須要保障水中有充足的溶解氧以完成NH₄⁺-N的硝化，同時(shí)又要使反硝化細(xì)菌有適宜的厭氧缺氧環(huán)境和充足的有機(jī)物來源，以保障反硝化脫氮這一表面流人工濕地系統(tǒng)中主要脫氮途徑的順利進(jìn)行。
3 表面流人工濕地中磷的去除機(jī)理
　　含磷化合物在表面流人工濕地中的循環(huán)轉(zhuǎn)化過程如圖2 所示。

　　進(jìn)入表面流人工濕地系統(tǒng)中的含磷化合物主要包括顆粒磷（particulate phosphorus）、溶解有機(jī)磷（dissolved organic phosphorus）和無機(jī)磷酸鹽（dissolved inorganic phosphorus）。
　　多年的研究表明，人工濕地能夠利用土壤、微生物、植物這個(gè)復(fù)合生態(tài)系統(tǒng)的物理、化學(xué)和生物的三重協(xié)調(diào)作用，通過過濾、吸附、共沉、離子交換、植物吸收和微生物分解 來實(shí)現(xiàn)對(duì)污水中磷元素的高效去除，其中生化過程有：（1）植物、附著微生物、其它微生物的吸收；（2）植物枯枝和土壤有機(jī)磷的穩(wěn)定化（礦化）[20]。非生物過程有：（3）沉積作用；（4）吸附和沉淀作用；（5）土壤和表覆水之間的擴(kuò)散交換作用^[21]。
　　各種附著生長和懸浮在水中的微生物，在生長繁殖過程中可以吸收和利用污水中的無機(jī)磷酸鹽，Wang 等^[22]的研究表明，通過污水進(jìn)入表面流人工濕地中的磷（P）大約有質(zhì)量分?jǐn)?shù)為14% [0.117～0.220 g/(m²·a¹)]被微生物吸收利用，而且這部分磷在微生物死亡后幾乎全部被迅速分解釋放，回到水體當(dāng)中，所以一般認(rèn)為微生物的活動(dòng)與TP 的去除效率之間并無顯著相關(guān)，但是有機(jī)磷酶促水解無機(jī)化，卻是表面流人工濕地系統(tǒng)中磷被土壤吸附沉淀和植物吸收利用的關(guān)鍵一步^[23]。
　　濕地植物在生長季節(jié)，可以將通過擴(kuò)散交換過程由表覆水通過表層土壤進(jìn)入深層土壤間隙水中的無機(jī)磷酸鹽吸收利用，重新將磷“泵回”地表以上，成熟的表面流人工濕地中植物、表層土壤和深層土壤三者之間處于一種動(dòng)力學(xué)平衡狀態(tài)，使得表層土壤與表覆水之間的交換吸附磷的能力不斷得到恢復(fù)，因而有植物系統(tǒng)比無植物系統(tǒng)有著更好的磷去除效果^[24]。植物對(duì)磷的吸收速度和蓄積能力因植物種類的不同而各不相同，Brix[25]研究表明，一些水生植物對(duì)磷（P）的吸收蓄積能力可達(dá)3～5 g/(m²·a¹)。但是這部分儲(chǔ)存在植物體內(nèi)的磷又會(huì)在秋冬季節(jié)隨著植物的枯萎死亡，部分被微生物緩慢分解重新釋放回水體當(dāng)中，其余部分則逐漸積累穩(wěn)定成為腐殖質(zhì)。腐殖質(zhì)及其吸附的磷可占土壤總磷含量的40% 以上^[26]，這部分含磷物質(zhì)在好氧條件下很容易被植物吸收而重新利用，但是在厭氧條件下卻不會(huì)被生物酶所分解，可以穩(wěn)定地蓄積和保存，成為磷去除的一個(gè)重要途徑^[27]。有關(guān)研究發(fā)現(xiàn)植物收獲的頻率與磷的去除效率直接相關(guān)，有規(guī)律的收獲，可以使表面流人工濕地系統(tǒng)中植物對(duì)磷的吸收占總磷去除率的20%～30%^[28]。不過亦有學(xué)者^[29]指出，植物的收獲短期內(nèi)會(huì)使表面流人工濕地系統(tǒng)出水中磷的濃度升高，并且植物吸收的磷只占總磷去除效率的10%左右，而50%的植物體是生長在土壤之下的，所以通過收獲從表面流人工濕地系統(tǒng)中取出的磷不足總磷去除效率的5%。有的研究還表明濕地底層中累積、腐敗的植物殘?bào)w仍具有吸附結(jié)合和促進(jìn)共沉淀含磷化合物的作用，可以給人工濕地系統(tǒng)帶來新的磷吸附能力^[30]。而且在植物枯萎的過程中，儲(chǔ)存在植物地表以上莖葉中的磷會(huì)有相當(dāng)一部分被轉(zhuǎn)移到其在地下的器官當(dāng)中^[17]。加之費(fèi)用、管理和植物處置上的問題，因而這種管理方式在實(shí)際應(yīng)用當(dāng)中并不可取。
　　濕地土壤一直被公認(rèn)為是進(jìn)入濕地系統(tǒng)的磷的最終歸宿^[14]。首先吸附在懸浮顆粒物（suspended solid）上的磷進(jìn)入表面流人工濕地后，隨著SS 的沉淀而去除。而水中的無機(jī)磷酸鹽通過擴(kuò)散交換進(jìn)入土壤間隙水后，可以通過下面兩個(gè)過程被去除：
　?。?）直接與間隙水中的Ca²⁺、Fe³⁺、Al³⁺離子，及其水合物和氧化物反應(yīng)，生成難溶化合物，經(jīng)過互相聚合或吸附在土壤顆粒上，形成新的土壤^[14]；
　?。?）帶負(fù)電的磷酸根很容易被帶正電的粘土顆粒所吸附，進(jìn)而與粘土顆粒表面水合的Ca²⁺、Fe³⁺、Al³⁺離子發(fā)生離子交換而被結(jié)合，并能與土壤中的硅酸鹽發(fā)生置換而進(jìn)入粘土顆粒的晶格當(dāng)中^[31]。
　　因此，濕地蓄存磷的能力主要靠土壤對(duì)磷的吸附及其理化性質(zhì)的決定，磷的去除率與濕地土壤類型密切相關(guān)^[32]。濕地土壤中有機(jī)質(zhì)、Ca、Fe、Al 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)及土壤通透能力等會(huì)極大地影響表面流人工濕地對(duì)磷的去除效率，尤其是鐵鋁氧化物含量更是決定著土壤對(duì)磷吸附能力的大小^[33]。同時(shí)，濕地土壤中的氧化還原電位也對(duì)土壤對(duì)磷的吸附有著很大的影響。例如，在還原環(huán)境中，F(xiàn)e（Ⅲ）將被還原成Fe（Ⅱ），從而使與之結(jié)合的磷形成的化合物的溶解度升高，從而導(dǎo)致磷的釋放。植物的輸氧作用所形成的好氧環(huán)境也是則會(huì)促進(jìn)濕地土壤對(duì)磷吸附、沉淀、蓄積穩(wěn)定，這也是有植物系統(tǒng)能夠有更好的除磷效果的一個(gè)重要原因^[30]。
　　但磷的去除效果對(duì)水力負(fù)荷的變化十分敏感，去除效果在濕地土壤吸附交換達(dá)到平衡后明顯下降^[30]。然而，已有研究表明濕地土壤在經(jīng)過一定一個(gè)月的“休息”和與空氣接觸，可以恢復(fù)74%左右的蓄磷能力^[34]。
4 結(jié)語
　　綜上所述，通過近幾十年來國內(nèi)外專家學(xué)者對(duì)表面流人工濕地系統(tǒng)的深入研究，我們已經(jīng)對(duì)表面流人工濕地中氮、磷去除的各種生物、物理、化學(xué)途徑及其影響因素、控制條件有了比較清楚的了解，但是由于表面流人工濕地系統(tǒng)本身的復(fù)雜性、污水性質(zhì)的不確定性，以及各個(gè)研究者采用的研究手段和方法的不同，導(dǎo)致研究結(jié)果之間存在著很大的差異。而且對(duì)BOD 去除、硝化作用和土壤除磷所需的好氧環(huán)境與反硝化作用所需的缺氧厭氧環(huán)境所需條件在空間分布上的沖突，以及土壤除磷能力的恢復(fù)機(jī)理，尚缺乏微觀環(huán)境的認(rèn)識(shí)和合適的解決手段，所以利用表面流人工濕地進(jìn)行污水處理的風(fēng)險(xiǎn)性和不確定因素會(huì)增加，遠(yuǎn)期的效果得不到保證。這在很大程度上影響了這一技術(shù)的廣泛應(yīng)用。因此，尚需深入、系統(tǒng)地對(duì)表面流人工濕地脫氮除磷機(jī)理進(jìn)行多介質(zhì)條件下多種氮磷形態(tài)的質(zhì)量平衡、定量化和模型化研究。

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Mechanism of nitrogen and phosphorus removal in free-water surface constructed wetland
ZHANG Jun, ZHOU Qi, HE Rong
College of Environmental Science and Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China

Abstract: The mechanism of nitrogen and phosphorus compound removal by the biological, physical and chemical processes in the free-water surface constructed wetlands is reviewed in this paper. Denitrification and sedimentation to the soil are widely accepted as the main pathways through which nitrogen and phosphorus are removed from the wastewater by free-water surface constructed wetlands, but there are significant differences among different researches, and further researches are still required to get detailed information of these processes and pathways for establishing the ecosystem dynamic models, in order to design and predict the performance of free-water surface constructed wetlands, and enhance its application to wastewater treatment.
Key words: constructed wetland; nitrogen; phosphorus; removal mechanism